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【48812】李文豪唐海涛王定胜Angew:单原子Fe用于有机电组成的阳极氧化!
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时间 : 2024-05-19 10:56:06 浏览量 : 81 次

  均相电催化剂可以终究靠电极外表的单电子搬运直接氧化高过电位基底,以此来完成有机电组成催化循环的有用操作。但是,该化学任旧存在用量大、收回困难、催化功率低一级问题。单原子催化剂(SACs)具有较高的原子运用率和优异的催化活性,在处理均相催化剂的局限性方面具有很大的远景。在均相有机电组成中,电极资料和电催化剂的挑选直接决议了化学反响的途径和机制。

  东北大学李文豪、广西师范大学唐海涛和清华大学王定胜选用Fe-SA@NC作为一种先进的氧化复原介质,企图改动这样的一种状况。Fe-SA@NC运用包封热解办法组成,并在一系列已报导的有机电组成反响中表现出作为氧化复原介质的明显功能,并可构建各种C-C/C-X键。Fe-SA@NC在探究新的有机电组成办法方面显示出巨大的潜力。作者运用它开发了一种新的环丙基酰胺的电氧化开环转化。在这种新的反响系统中,Fe-SA@NC对具有杂乱结构的药物分子表现出杰出的耐受性,并可以有用的进行活动电化学组成和克级转化。相关作业以“Single-Atom Iron Catalyst as an Advanced Redox Mediator for Anodic Oxidation of Organic Electrosynthesis”为题宣布在世界闻名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

  关键1.作者运用电催化原理,经过将金属电催化剂作为单原子结合在电极上,研讨金属电催化剂在电化学组成中的功能,这两者都是立异的。

  关键2.作者初次运用包封热解办法组成以氮掺杂碳为载体的单原子Fe催化剂(Fe-SA@NC)构建一种“异质”的电氧化复原介质,并将其开始应用于几种脱氢偶联反响,以及探究新的反响系统。

  关键3.机理研讨标明,Fe-SA@NC与增加均相分子铁电催化剂比较,其源于外表结合的Fe(II)和Fe(III)之间的循环转化,经过接连的质子偶联氧化转化为Fe=O积累了满足的氧化才能。

  这项作业突出了SACs在有机电组成中的巨大潜力,然后拓荒了组成化学的新途径。

  图2. a)低价单原子铁催化剂的组成(Fe-SA@NC)。b)单原子电极的组成。